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单原子操作合成原子级合金获得进展

发表日期:2020-06-06来源:放大 缩小
纳米合金(NAs)具有成分和比例可调、结构可变、电子结构可重构、表面能高、活性中心丰富等优点,在催化领域具有广阔的应用前景。虽然已经报道了许多控制元素比例和空间排列的合成方法,但开发一种简便有效的方法来合成具有最大合金化程度的原子混合NAs仍然是一个挑战。研究发现,直接使用固体载体作为“溶剂”,结合固体法和溶液法的优点,是实现实际原子混合而又避免极端条件的有效策略。
金属氧化物通常被用作贵金属的固体载体,这不仅是因为其具有优异的稳定性,而且还具有可增强催化性能的强金属-载体相互作用。在许多氧化物中,CeO2在广泛的催化过程中受到了极大的关注。),而且由于CeIII和CeIV氧化态之间相对容易转化,因此可作为活性氧供体。近年来,非均相单原子催化剂(SACs)已被应用在前沿作催化领域。在各种SAC中,由于CeO2具有丰富的氧空位缺陷,可用于将金属单原子(SA)锚固到其中,因此显示出对单一贵金属原子的优异负载特性。然而,在高温下,SA通常具有很高的流动性,在合成和催化过程中,由于其高表面能,易聚集,最终导致丧失催化活性。
有鉴于此,中科院长春应化所宋术岩研究员报道了一种单原子级操作来制备原子混合的AuPt、AuPd、PtPd、AuPtPd NAs的一般手段。


通过高温下大部分SAs具有聚集成纳米颗粒中趋势,利用SAs的这种可移动特性,研究人员在固态溶剂上合成了纳米合金,其中CeO2为载体,SAs为中间态。 基于固体溶剂法(ANS),使得原子聚集而成为纳米结构,对于达到单原子级混合物具有重要意义。首先,与传统的合成方法相比,CeO2的形成温度较低,因此使用CeO2作为固体溶剂可以成功地克服极端条件。其次,还原和团聚过程在固体表面依次发生,防止了独立成核,简化了合成路线。第三,该体系不引入任何添加剂,是一种经济、简便的制备原子混合纳米合金的方法。实验结果表明,由于NAs和CeO2之间的协同界面以及Pt、Au和Pd等优异的CO氧化金属元素,具有超低贵金属含量(包含0.2 wt%的Au和0.2 wt%的Pt)的负载型NAs/CeO2表现出增强的催化性能,在室温下可完全CO氧化并具有显著的热稳定性。
这项工作提供了一种简便快速合成结构精准的原子混合纳米合金的通用策略,该策略可用于一系列新兴技术。
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